武汉物数所波谱与原子分子物理国家重点实验室的邓风研究组与台湾原子分子所的刘尚斌研究组合作,在沸石分子筛纳米限域孔道中溶剂化效应的研究方面取得进展,揭示了在分子筛限域孔道中同一种被吸附分子之间存在着特殊的溶剂化效应,从而有效增强分子筛的表观酸强度。该研究结果已于近期发表在英国皇家化学会期刊Chemical Communications(2012, 48, 6936-6938)上。
溶剂化效应在均相催化中普遍存在,通过选择合适的溶剂能够有效调控催化反应的热力学和动力学性质。沸石分子筛纳米尺寸的孔道结构为多相催化反应的过渡态和中间体的生成和转化提供了特殊环境,其催化特性不同于传统的液体均相催化。邓风研究员所领导的课题组长期致力于固体NMR方法的发展以及环境友好多相催化剂结构和反应性能的研究。该研究组的郑安民副研究员和韩冰研究生等人用利用固体核磁共振(NMR)探针分子实验技术并结合量化计算,发现受限于丝光沸石分子筛孔道内的三甲基氧磷吸附分子之间存在电子云的重叠,从而表现出类似的溶剂化效应,使得丝光沸石分子筛的表观酸强度达到“超强酸”(强于100%H2SO4)。该研究结果为进一步从原子分子水平上研究分子筛酸催化反应的机理打下了基础。
该项目得到了国家自然科学基金委重点项目 (20703058)和面上项目(21073228, 20773159)的大力支持。
Mordenite分子筛限域孔道内共吸附3个TMPO分子的结构