飞秒强激光为在原子时空尺度（阿秒时间与亚埃空间尺度）探测物质微观结构及电子超快动力学提供了重要手段。飞秒强激光驱动原子分子产生电离电子波包，在激光场不同时刻发射的电离电子波包相互干涉引起的光电子谱干涉图样富含母体原子分子结构与电子超快动力学演化信息；此外，飞秒强激光诱导的电离电子波包或可重新返回母离子实并与之发生再散射过程，由再散射引起的高次谐波谱或光电子谱为探测原子分子结构及电子态超快演化提供有效途径。
近日，中国科学院武汉物理与数学研究所柳晓军研究员领导的研究团队与国内外研究小组合作，在利用飞秒强激光探测原子分子结构及电子超快动力学研究方面取得重要进展。
目前，电子衍射与X-射线衍射是测定物质结构的两种典型方法。然而，对气相原子分子体系，X射线衍射方法存在空间分辨率较低、散射截面小等缺点，传统电子衍射方法则受空间电荷效应影响，其时间分辨局限在几十飞秒量级。发展时空高分辨的原子分子结构及动力学探测方法为研究领域广泛关注。
武汉物数所柳晓军研究员、全威研究员等人与北京应用物理与计算数学研究所陈京研究员、吴勇副研究员等合作，提出一种全新的激光诱导非弹性电子衍射(LIID)方案，并首次采用该方案实验测定了电子与惰性气体离子碰撞引起的非弹性散射微分截面。在该方案中，他们利用飞秒强激光驱动原子产生的再散射电子波包替代传统电子束，通过电子碰撞的方法对惰性气体母离子结构进行探测。结合武汉物数所前期建成的高分辨电子-离子动量谱仪装置与符合测量方法，他们实验测量了对应于电子-离子碰撞电离(e,2e)过程的光电子二维动量谱，并从中提取出电子与母体离子作用的非弹性散射微分截面，实验结果与扭曲波波恩近似理论计算结果很好吻合（图1）。LIID方案不仅继承了传统电子衍射方法的超高空间分辨优点，而且具有超高时间分辨能力，为在飞秒乃至阿秒时间尺度研究激光诱导的原子分子超快动力学过程提供了重要手段。该工作发表在Physical Review Letters上。（论文链接）
图1 基于LIID方案测得的电子非弹性散射微分截面（蓝点）与扭曲波波恩近似理论方法计算结果（红线）的比较。（a,b）Xe原子，（c,d）Ar原子。
在另一项工作中，柳晓军研究员、赖炫扬副研究员、博士生余少刚与维也纳工业大学和加拿大国家研究院研究小组合作，利用两束偏振状态相互垂直的双色激光场，通过巧妙选择两束光场的强度比与相对位相，甄别了来自单个光学周期内不同时间窗口发射的电离电子波包之间的干涉条纹，并观察到由非相邻1/4光学周期之间电子波包干涉引起的新型树枝状干涉图案(图2)。研究工作表明，利用正交双色场可在亚光学周期时间尺度内调控电离电子波包的时空耦合特性，并探测与电荷密度时空变化相关的阿秒物理过程。该工作发表在Physical Review Letters上。（论文链接）
图2 双色(800+400nm)飞秒激光场驱动Ar原子的光电子能量-角度谱。上图为实验测量结果，下图为强场近似理论模拟结果。当双色场相对位相φ=1.5π时(左图)，在θ=180o区域观察到显著的树枝状干涉结构。
以上研究工作得到科技部重大科学研究计划、国家自然科学基金委和中科院先导专项的资助。
