近日,武汉物数所卞学滨研究组与华中科技大学等合作在利用高次谐波的频率调制实现分子超快成像方向上取得重要进展,研究结果发表在Nature Communications(Nat. Commun. 9, 1108 ,2018)
高次谐波是强场超快激光与原子分子或者固体相互作用后,辐射出的相干高频超短光脉冲。它作为产生阿秒相干xuv及软x射线光源的重要途径之一,是国内外强场超快物理研究的热点。卞学滨研究员和加拿大Sherbrooke大学的Andre D.Bandrauk教授于2014年首次提出了基于高次谐波频率调制(FM)的分子动力学超快成像理论方案(Phys. Rev. Lett. 113, 193901,2014),引起了国内外理论以及实验研究组的广泛关注。
针对这一重要基础物理问题,卞学滨研究组与华中科技大学陆培祥教授领导的超快光学实验室兰鹏飞教授团队、加拿大Bandrauk教授等合作,将理论结合实验,排除了影响频率调制的各项可能因素,通过与Ar原子比较,首次观测到由同位素分子H2、D2核振动所引发的高次谐波光谱的频率移动现象,并根据实验观测的频移量实现了亚埃空间尺度下飞秒(10-15s)时间分辨的同位素分子振动动力学探测。
该工作为使用FM探测分子结构以及更复杂分子的超快动力学过程打下了基础,并可进一步用于实时探测化学反应过程。同时,该工作为实现基于高次谐波的超快光源的光子能量连续调节提供了切实可行的方案。
该工作得到了国家自然科学基金委项目等的支持。
附:论文链接
图1.分子高次谐波中幅度调制(AM)以及频率调制(FM)原理图。(a)图显示原子高次谐波特征。平台区不同阶次的谐波(q1和q2)振幅相当。(b)图显示分子高次谐波特征。其中额外的核运动部分会对谐波产生调制。在振幅方面,对于不同阶次谐波q1和q2,电子运动时间不同,导致其振幅不同;而在频率方面,核间距较大时电离率更高,导致脉冲下降沿的谐波产量更强,整体谐波产生频率调制。